《铈铁复合氧化物的理化性质及其催化应用》系统介绍了铈铁复合氧化物的物理化学特征,重点讨论了铈基掺铁固溶体的形成规律与高温结构演化行为,考察了铈铁复合材料(铈基和铁基)的结构特点、还原性能、储氧能力、热稳定性和高温氧化-还原循环行为以及材料在循环过程的宏观和微观结构演变规律等。利用丙烯燃烧(气-气催化反应)和甲烷化学链部分氧化(气-固直接反应)两个有典型意义的重要反应作为探针反应考察了铈铁材料在不同反应条件下的催化行为,并与其结构特征相关联,揭示了不同铈、铁物种及其交互作用在不同类型催化反应中所起的特殊作用。
《铈铁复合氧化物的理化性质及其催化应用》适合从事化工、材料、能源和环境等相关领域科技人员及高等院校相关专业师生阅读参考。
氧化铈(CeO2)和氧化铁(Fe2O3)是两类重要的催化材料,在石油化工、天然气转化、城市空气污染治理和新能源等关系国民经济可持续发展的关键领域起着重要作用。由于这两类氧化物都有本质上的缺陷,例如CeO2热稳定性较差,而单一Fe2O3略显惰性,造成其在催化领域很难被直接应用。而通过添加其他氧化物形成结构稳定、活性高、对苛刻环境适应能力强的复合氧化物是此类氧化物催化材料走向实际应用最简单有效的方法之一。
铈铁复合氧化物具有超高的储氧能力和铈/铁离子耦合变价特性,在涉及储/释氧和氧化还原循环过程的催化领域具有良好的应用前景。铈基催化材料的催化性能与其氧空位(缺陷)、比表面积、氧化还原能力和结构特征等因素密切相关。
本书采用不同方法制备了系列铈铁复合氧化物,系统研究了其物理化学特征,重点讨论了铈基掺铁固溶体的形成规律与高温结构演化行为,考察了铈铁复合材料(铈基和铁基)的结构特点、还原性能、储氧能力、热稳定性和高温redox循环行为以及材料在redox循环过程的宏观和微观结构演变规律等。利用丙烯燃烧(气-气催化反应)和甲烷化学链部分氧化(气-固直接反应)两个有典型意义的重要反应作为探针反应考察了铈铁材料不同反应条件下的催化行为,并与其结构特征相关联,揭示了不同铈、铁物种及其交互作用在不同类型催化反应中的特殊角色。
铈基掺铁固溶体制备时,铁离子在沉淀阶段已经进入CeO2晶格中取代部分Ce4+形成了铈基固溶体,并诱导产生丰富的氧空位。处于取代位置的铁离子并不稳定,随着焙烧的进行部分取代位的铁离子转移到间隙位形成取代与间隙固溶体共存的状态。间隙铁离子可破坏因Ce4+被Fe3+取代而引起的空位补偿机制,导致材料的氧空位浓度降低。铈基掺铁固溶体的热稳定性较差,高温焙烧将导致固溶体分解,形成游离的CeO2和Fe2O3,但通过优化制备方法可以缓解这一状况。对于CeO2修饰的铁基复合氧化物,CeO2纳米颗粒可以高分散地负载在Fe2O3基体上,使其可以在低于400℃的条件下被H2还原。由于铈铁界面的形成,铈铁氧化物间的简单接触也能够促进Fe2O3的还原,进而提升材料的催化性能。
本书是国家自然科学基金(项目编号:51374004和51204083)、云南省中青年学术技术带头人后备人才项目(项目编号:2014HB006)和云南省科技领军人才培养计划项目“(项目编号:2015HA019)的研究成果之一,在撰写过程中还得到了昆明理工大学冶金节能减排教育部工程研究中心同仁的支持与帮助,特此致谢。
由于作者水平所限,书中不妥之处,恳请广大读者批评指正。
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李孔斋,男,1981年8月生,博士,教授。2005年获郑州大学材料科学与工程专业工学学士学位,2008年3月获昆明理工大学有色金属冶金专业工学硕士学位。2011年7月至2012年5月由日方资助在日本名古屋工业大学进行博士论文课题研究,主要从事能源催化方面的研究。2012年12月获昆明理工大学(与日本名古屋工业大学联合培养)冶金物理化学专业工学博士学位。主持国家自然科学基金项目2项、云南省自然科学基金项目2项和校企合作项目1项,参与国家自然科学基金项目5项课题的研究,以通讯作者在国内外期刊发表学术论文35篇,其中被SCI收录27篇,论文他引610余次。以申请人获授权国家发明专利17项,硕士论文被评为“云南省优秀硕士论文”,博士论文被评为“云南省优秀博士论文”,获云南省科技进步奖一等奖1项、云南省自然科学奖二等奖1项。人选云南省中青年学术和技术带头人后备人才。
王华,男,博士,教授,国家“百千万人才工程”入选者,日本京都大学能源科学研究生院博士后,昆明理工大学副校长。2001~2005年任昆明理工大学研究生部主任。2005年12月~2007年1月任昆明理工大学校长助理兼研究生部主任。2007年2月至今任昆明理工大学主管科研的副校长。兼任中国有色金属学会理事;中国金属学会冶金热能学会理事;中国学位与研究生教育学会工科委员会理事,云南省热工热能学术委员会主任委员等。主持了30余项国家科技支撑计划重大项目、国家自然科学基金重点及面上项目、云南省自然科学基金重点项目或科技攻关项目等课题的研究,科研总经费逾5000万元。先后发表学术论文350余篇,SCI、EI收录209篇,出版学术专著19部,先后获国家科技进步奖一等奖1项,省部级科技进步奖一等奖3项、省自然科学奖二等奖4项,获授权发明专利87项;2005年被评为云南省十大杰出青年,2006年被评为云南省教育改革与发展优秀教师,2007年人选新世纪百千万人才工程国家人选,2014年入学云南省科技领军人才,2016年所领导的团队入选科技部重点领域创新团队。